Gérard Adam de Villiers est le fils de Jacques Boularan, auteur de théâtre sous le pseudonyme de Jacques Deval, et de Valentine Adam de Villiers (1892-1963). Les Adam de Villiers sont une famille bretonne, établie au début du xvii^e siècle à l'île de La Réunion où elle fait fortune dans la canne à sucre. Gérard de Villiers, né sous le secret, est reconnu trois ans après sa naissance par sa mère qui lui donne son nom, contrairement à son père malgré les procès en recherche de paternité intentés par Valentine. Il ne connaîtra son père qu'à partir de l'âge de 17 ans.

Après son baccalauréat obtenu à Pau, il s'installe à Paris où il prépare Sciences Po mais n'en est pas diplômé comme il le prétend, puis en 1950 fait l'école de journalisme. L'année suivante, il écrit quelques articles pour un nouveau journal d'extrême droite, Rivarol. Il intègre en 1952 l'école d'application de l'arme blindée et cavalerie de Saumur dont il sort sous-lieutenant. Il fait la guerre d'Algérie comme officier. À son retour, il est pigiste pour Minute, Paris-Presse et France-Dimanche. Son culot et son absence de scrupules lui permettent d'obtenir des interviews exclusives. Pour le numéro 934 du 16 juillet 1964 de France-Dimanche, il a rencontré Sheila qui ne pèse alors plus que 45 kilos et qui lui confie qu’elle prend des hormones mâles. De mèche avec le manager de la chanteuse, Claude Carrère, soucieux d'imposer son artiste, il invente une rumeur en titrant : « Sheila risque de devenir un homme ». Puis la une du magazine devient « Sheila est un homme », rumeur qui poursuivra l'artiste pendant des décennies.

À la mort de Ian Fleming en août 1964, l'éditeur Philippe Daudy lui propose d'écrire des romans d'espionnage avec un héros récurrent. Gérard de Villiers crée le personnage de Son Altesse Sérénissime le prince Malko Linge, surnommé « SAS ». Cette série connaît un très grand succès populaire (150 millions de livres vendus de 1965 à 2013), assurant 10 % du chiffre d'affaires de Plon dans les années 1970-1980. Entre 1988 et 1998, la série est publiée par les Éditions Gérard de Villiers, maison d'édition détenue à 50 % par Hachette et 50 % par l'écrivain. Le contrat avec Hachette étant venu à expiration après dix ans, le romancier décide de s'éditer tout seul et de confier la gérance de la SARL Éditions Gérard de Villiers à sa dernière épouse Christine.

Outre cette série, il écrit des livres d'enquête, notamment en 1970 Papillon épinglé où il démystifie le récit prétendument autobiographique d'Henri Charrière Papillon, ou Otages (2005) sur l'enlèvement en Irak des journalistes français Christian Chesnot et Georges Malbrunot. On lui doit aussi des livres de Mémoires : Mes Carnets de grand reporter (1993) et Sabre au clair et pied au plancher (2005).

Politiquement, Gérard de Villiers se décrit comme « résolument à droite, libéral, anticommuniste, anti-islamiste, anticommunautariste, antisocialiste ». Plusieurs de ses proches le décrivent également comme misogyne et raciste.

Le 17 novembre 1981, il est arrêté par la police et emmené devant le substitut du parquet qui lui demande le règlement immédiat d'une somme approchant les trois millions de francs pour dette fiscale, sous menace d'un emprisonnement immédiat (contrainte par corps) en cas de non-règlement. Il appelle alors son éditeur, Plon, qui envoie un coursier avec un chèque de 2 964 497 francs. Gérard de Villiers doit alors au fisc dix-sept millions de francs, pénalités comprises.

Tombe de Gérard de Villiers au cimetière de Passy (division 10).

Le 30 janvier 2013, Gérard de Villiers, qui est largement ignoré sinon méprisé par la critique littéraire en France, se voit consacrer un long article à la une du New York Times. Dans cet article, l'auteur, journaliste confirmé spécialiste des relations internationales, explique la valeur et la fiabilité étonnantes des informations contenues dans les romans de Gérard de Villiers, au point que de nombreux diplomates lisent ses livres. Selon un agent de la CIA, les romans contiennent « beaucoup d'informations. Il est en contact avec tous les services de sécurité et il en connaît tous les acteurs ». Par l'entremise d'Alexandre de Marenches, il devient au début des années 1970 honorable correspondant du SDECE puis de la DST grâce à son ami le général Philippe Rondot, ce qui lui permet d'être bien informé dans ce domaine.

En août 2013, M, le magazine du Monde lui consacre sa couverture et publie un long article illustré sur l'auteur de SAS en révélant que Gérard de Villiers a travaillé pour le SDECE qui utilisait SAS pour faire de la désinformation.

Atteint d'un cancer du pancréas, épuisé par les chimiothérapies, il meurt, ruiné, à la clinique Bizet (21 rue Georges-Bizet à Paris) le 31 octobre 2013. Des journalistes et des écrivains lui rendent aussitôt hommage comme Renaud Girard, Vladimir Fédorovski, Jean des Cars et Jean-Sébastien Ferjou. Il est inhumé au cimetière de Passy (10^e division).